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"Pierrot lunaire" markiert einen Höhepunkt in Schönbergs expressionistischer Kompositionsperiode, als deren wesentliches Merkmal er den Verzicht auf tonale Zentren und Bezugssysteme reklamierte, noch ehe die erst einige Jahre später zu entwickelnde Zwölftonmethode tonal grundtonbezogene durch dodekaphone Ordnungsprinzipien substituieren sollte. Entthronisierung der Tonalität und "Emanzipation der Dissonanz" führten in seinen Kompositionen ab etwa 1907/1908 zu einem radikalen Wandel von Formverständnis und Intensitätsgraden musikalischen Ausdrucks: "Und ich gehe unbedingt, das spüre ich, einem neuen Ausdruck entgegen. Die Klänge werden hier ein geradezu tierisch unmittelbarer Ausdruck sinnlicher und seelischer Bewegungen. Fast als ob alles direkt übertragen wäre." (Tagebuch vom März 1912.)