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Lors d'une rentrée atmosphérique, les boucliers thermiques des véhicules spatiaux subissent un échauffement considérable dont une fraction significative (~30%) est attribuée aux réactions chimiques ŕ leur surface. Cette thčse contribue ŕ la compréhension de cette réactivité hétérogčne, la catalycité, au moyen des outils de la chimie théorique. Une méthode de construction de surface d'énergie potentielle globale est développée et appliquée ŕ l'étude de la dynamique de processus élémentaires (adsorption moléculaire dissociative, absorption atomique, recombinaison Eley-Rideal ...) pour les systčmes chimiques N,N 2 /W(100,110) et O,O 2 /Cu(100). Ces approches sont ensuite couplées ŕ un modčle cinétique permettant de quantifier la catalycité.